都献给窦建德。李绩屡建战功，得到了窦建德的信用，使防范松弛，遂于武德三年(62o)正月归唐。有人劝窦建德杀死李盖，他说：“世绩，唐臣，为我所虏，不忘本朝，乃忠臣也，其父何罪？”遂舍而不杀。
李绩归唐后，仍任总管。不久，随从秦王李世民平定刘武周，大获全胜(参见柏壁之战)。接着，又参加了平定王世充的战斗。这年九月，唐军于邙山击败王世充军，进逼洛阳，其管州总管杨庆请求投降。杨庆原李密旧将，李世民派李绩率军赴轘辕道安抚其众，于是，荥、汴、淆、豫九州相继来降。
这时，王世充子玄应镇守虎牢，屯军于荥阳、汴州之间，闻知管州降唐，欲率军收复管州，被李绩击退。接着，李绩让郭孝恪致书荥州刺史魏6，魏6降唐，并擒获了王玄应的四员大将。翌年二月，李绩进军虎牢，王世充郑州司兵沈悦暗中投降，并做内应，遂一举攻占虎牢，活捉了刺史荆王王行本。
王世充一面死守洛阳孤城，一面向窦建德求救。窦建德以为唇亡齿寒，遂率大军南下救援，相继攻占了管州、荥阳。李世民与李绩扼守虎牢，以阻止窦建德军西进。三月，李世民与李绩等在虎牢东观察窦建德营垒，与其游兵相遇，窦建德立即派出五六千骑兵追击。李绩率伏兵奋力冲杀，大破敌兵，斩首三百余级，并活捉其二员骁将，凯旋而归(参见洛阳、虎牢之战)。
唐军很快俘虏了窦建德，平定了王世充，胜利返回长安。在这次东征中论功行赏，李世民为上将，李绩为下将。李绩以自己的骁勇善战位居诸将之首，与秦王都身披黄金甲，乘戎辂，向太庙告捷。
李绩很重义气。他在瓦岗时曾与单雄信结拜为兄弟，誓同生死。后李密兵败，单雄信投靠了王世充。单雄信作战勇猛过人，在唐军围攻洛阳时，他驰骋沙场，挥枪几中齐王李元吉。平定洛阳后，单雄信被俘，将要处死。李绩请以自己的官爵赎雄信之罪，李世民不准，他哭着对雄信说：“平生誓共为灰土，岂敢念生，但以身许国，义不两遂。虽死之
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