战役，而即使在诈降窦建德这段时间，他也仍然在帮窦建德进攻王世充。这次唐郑决战中，世绩勇往直前，连战皆捷。四年二月，王世充郑州司兵沈悦到世绩军中求降。沈悦并非重臣大将，但他的投降却有重要意义，因为其时正镇守虎牢。虎牢是洛阳东面最重要的关口，是联络洛阳与郑国东部郡县的枢纽，同时也是窦建德来援的必经之路，可谓必争之地。王世充对虎牢非常重视，一开战就派了自己的侄子荆王王行本去镇守。虎牢易守难攻，虽然洛阳四周要地纷纷被唐军攻克，虎牢却依然牢牢控制在王世充手中。李世绩当即出兵夜袭虎牢，俘虏荆王王行本。（一个月后，窦建德的援郑大军杀到洛阳，阻挡窦建德大军的，正是虎牢关。）
四年三月，窦建德认为时机已到，尽起夏军主力前来援救洛阳，夏军汇合王世充留在外围的部队后兵力达十余万人，号称三十万，一路势如破竹，一直打到虎牢关外。李世民留李元吉继续围困洛阳，亲领主力到虎牢迎击夏军。五月，唐夏两军决战，窦建德兵败逃走时，在牛口渚被唐将白士让、杨武威所擒。李世绩与窦建德的关系比较复杂，窦对李有囚父之仇，但也有知遇之恩，倒是颇为类似关羽与曹操的关系。
窦建德的援军覆没后，王世充走投无路下，只得开城投降。以往李世民消灭敌人后都会善待敌方降将，择才录用，但这次，李世民下令将王世充的重要大臣全部处斩。李世绩表示反对，因为单雄信和他关系非同寻常，他上书道：“若贷死，必有以报，请纳官爵以赎。”。可是秦王不答应。当初秦王围东都时，单雄信拒战，混战中就要刺杀世民的时候，徐世绩在后大喝之曰：“秦王也！”单雄信于是退后，世民也得以保命。但是此时，绩却不能保留雄信之命，于是他对雄信道，“吾不惜余生与兄共死，但既以身许国，事无两遂，且吾死之后，谁复视兄之妻子乎？”说完就拔刀从自己大腿上割下一块肉送到单雄信嘴边，“使此肉随兄为土，庶己不负昔誓也”。单雄信吃下了代表兄弟之情的肉，从容赴死。不久，他的父亲李
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